Croissance et caractérisation du thorium

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 3897 (2023) Citer cet article

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Nous avons développé des monocristaux \(^{232}\)Th:CaF\(_2\) et \(^{229}\)Th:CaF\(_2\) pour des recherches sur le premier état excité nucléaire accessible au laser VUV. de \(^{229}\)Th, dans le but de construire une horloge nucléaire à semi-conducteurs. Pour atteindre des concentrations de dopage élevées malgré l'extrême rareté (et la radioactivité) de \(^{229}\)Th, nous avons réduit le volume des cristaux d'un facteur 100 par rapport aux processus de croissance commerciaux ou scientifiques établis. Nous utilisons la méthode de congélation par gradient vertical sur des monocristaux germes de 3,2 mm de diamètre avec une poche percée de 2 mm, remplis d'une poudre de CaF\(_2\):ThF\(_4\):PbF\(_2\) co-précipitée afin pour faire pousser des monocristaux. Des concentrations de \(4\cdot 10^{19}\) cm\(^{-3}\) ont été réalisées avec \(^{232}\)Th avec une bonne (> 10 %) transmission VUV. Cependant, la radioactivité intrinsèque de \(^{229}\)Th entraîne une dissociation radio-induite pendant la croissance et des dommages radioactifs après solidification. Les deux conduisent à une dégradation de la transmission VUV, limitant actuellement la concentration de \(^{229}\)Th à \(<5\times 10^{17}\) cm\(^{-3}\).

Le radio-isotope thorium-229 possède une structure nucléaire unique dans laquelle le premier état excité a une durée de vie longue et une énergie exceptionnellement faible : quelques électrons-volts (eV), au lieu de la plage keV-MeV commune aux états nucléaires excités1. La durée de vie radiative de cet état isomère (\(^{229m}\)Th) devrait dépasser 1000 s2 pour le noyau nu. En raison de sa faible énergie dans la gamme des transitions de coque électronique, une interaction entre le noyau et son environnement chimique est attendue3,4,5,6,7. L’étude de l’interaction du noyau avec son environnement chimique présente une opportunité de recherche unique. L’isomère \(^{229}\)Th a suscité de nombreuses idées d’applications8, la plupart basées sur la spectroscopie laser nucléaire. Notre principal intérêt est de réaliser la spectroscopie nucléaire optique de monocristaux transparents dans le vide ultraviolet (VUV) contenant \(^{229}\)Th comme dopant9.

L'énergie de cet état d'isomère nucléaire a été mesurée indirectement récemment par deux méthodes indépendantes10,11 pour être de \(8,15\pm 0,45\) eV (en moyenne). Cela correspond à une longueur d'onde de \(152\pm 8\) nm, qui se situe dans la gamme VUV et donc absorbée dans l'air. Les mesures de l’énergie des isomères reposaient respectivement sur les chemins de conversion interne (IC) et de désintégration de l’émission gamma à partir du noyau. La CI est un processus de désintégration nucléaire courant, dans lequel l'énergie du noyau excité est transférée à un électron de couche qui est éjecté si l'énergie de désintégration dépasse l'énergie de liaison. Le canal de désintégration IC peut avoir une durée de vie radicalement différente de celle de la désintégration radiative. La durée de vie IC de \(7(1)\,\upmu\)s a été mesurée pour un \(^{229m}\)Th neutre sur une surface métallique12.

Pour exploiter les nombreuses perspectives du système \(^{229}\)Th, la conversion interne et les autres canaux de désintégration non radiative doivent être supprimés. Pour les approches à l'état solide, cela nécessite que la bande interdite du matériau cristallin dopé \(^{229}\)Th dépasse l'énergie d'excitation de l'isomère. Hehlen et coll. ont catégorisé les matériaux à large bande interdite qui conviendraient, soulignant la pertinence des cristaux de fluorure13. L'excitation et la fluorescence de cristaux contenant du \(^{232}\)Th cultivés commercialement ont été explorées par14 (Th:NaYF, Th:YLF, Th:LiCAF, Na\(_2\)ThF\(_6\), Th : LiSAF) pour étudier le fond induit par l'irradiation VUV et la transparence optique.

L'approche de notre laboratoire consiste à utiliser des cristaux CaF\(_2\) avec une bande interdite directe de 11,8 eV15. La coupure de ce matériau est cependant dominée par un large état lié d'exciton indirect à 11,2 eV16 qui diminue la transmission VUV pour les photons d'énergie supérieure à 9,8 eV ou de longueur d'onde inférieure à 126 nm. Ces états d'excitons ont une énergie plus élevée que l'énergie de l'isomère de 8,15 eV et il convient donc d'éviter une désexcitation non radiative.